自1924年伯纳尔（J. D. Bernal）首次解析出石墨中最稳定的AB堆垛结构（即伯纳尔堆垛）以来，过去百年间，科学界对石墨及石墨烯材料性质的研究大多基于此常规结构。近年来，新型的菱方堆垛（ABC）石墨烯逐渐步入物理学家的视野。相比于常见的伯纳尔堆垛，菱方堆垛石墨烯仅改变了层间的相对滑移方式，却展现出独特的平带电子结构和拓扑特性，能够诱导强电子关联和拓扑量子态，是探索奇特量子效应的理想平台。近日，6163银河线路检测中心刘开辉教授、卢晓波研究员、张志斌特聘副研究员联合上海科技大学柳仲楷研究员、苏州实验室丁峰教授，发展出一种“台阶几何引导外延”策略，通过精确调控石墨烯的层间滑移，实现了大面积、高纯度菱方堆垛石墨烯的可控制备。

图1：AB堆垛和ABC堆垛石墨烯的原子结构

由于菱方石墨烯在热力学上处于亚稳态，动力学上极易因层间滑移转化为更稳定的伯纳尔堆垛，其稳定制备一直是业界公认的难题。长期以来，实验上的菱方石墨烯样品主要依赖大量重复的机械剥离偶然获取，难以实现大面积、高纯相及可重复制备，制约了该领域的进一步发展。

针对这一难题，研究团队设计了由台阶氧化铝和单晶铜镍合金构成的界面几何限域生长体系。在该体系中，台阶的滑移角（φ）决定了几何约束的强度，而取向角（θ）则决定了限域方向与石墨烯晶格滑移方向的匹配度。实验和理论计算结果表明：当φ小于80°且θ小于10°时，石墨烯能够稳定形成纯相的菱方堆垛。基于这一机制，团队成功建立了菱方/伯纳尔堆垛结构的几何调控相图，为石墨烯堆垛序列的可设计生长确立了清晰的物理准则。

依托生长的高质量样品，团队建立并完善了从少层到约200层菱方石墨烯的拉曼光谱和本征能带结构参考数据集，并利用纳米角分辨光电子能谱观测到了费米能级附近的平带结构。同时，在量子输运测量中，团队在菱方石墨烯器件中观测到层间反铁磁绝缘态、量子反常霍尔效应等，证明了菱方石墨烯样品的优异晶体质量和宏观均匀性。

该工作成功打破了菱方石墨烯生长过程中的热力学与动力学限制，实现了从偶然剥离到可控生长的转变，也为未来构筑新型非伯纳尔堆垛石墨烯结构开辟了全新路径。展望未来，这种堆垛序列工程策略有望推动平带量子材料、强关联电子体系以及新一代拓扑量子器件的发展。

图2：台阶几何引导菱方石墨烯生长机制及其结构表征

该研究以“Step geometry–guided growth of rhombohedral graphene”为题发表在Science上。6163银河线路检测中心赵孟泽、张志斌、隋鑫、郭泉林、苏州实验室钱丞为论文共同第一作者；刘开辉、卢晓波、柳仲楷、丁峰、张志斌为论文共同通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金、国家科技重大专项、国家重点研发计划、苏州实验室、广东省基础与应用基础研究重大项目、新基石科学基金会等项目及6163银河线路检测中心微纳加工实验室的支持。

论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.aed9202