金属表面等离激元结构能够突破衍射极限实现原子尺度的光场局域及增强，同时具备电学兼容独特优势，因此在原子尺度光-电-物质相互作用前沿研究和纳米光电子器件应用中展现出重要潜力。其中，超薄金属间隙和超薄金属膜结构是典型代表。然而，当这些结构的特征尺寸（如间隙大小或膜厚）减小至纳米甚至亚纳米尺度，若采用常规粗糙多晶金属材料进行制备则会面临光学损耗大（甚至失效）、光谱响应一致性差以及电学集成易击穿等显著问题。近年来，针对上述挑战，我们提出并发展了系列损耗接近理论极限的单晶等离激元极端光场局域及光电融合结构，包括：首次实现二维单晶金片及其等离激元纳米结构原子级精度制备，并以此为基础构建了超薄金-二维半导体功能复合结构，展示了其在增强原子尺度光与物质相互作用等方面的独特优势；提出并制备了损耗接近理论极限的单晶等离激元纳腔，并在此基础上成功研制出光电融合等离激元纳腔，实现了等离激元高效电激发及调控。上述研究为探索原子尺度下的光-电-物质相互作用提供了新平台，同时也为等离激元器件小型化与集成化应用开辟了新路径。