近日，6163银河线路检测中心陈基副教授课题组与字节跳动 Seed 团队、日本北陆先端科学技术大学院大学等国内外多家研究机构合作，提出了一种基于赝哈密顿量（pseudo-Hamiltonian, PH）的 NNQMC 加速框架。该工作将完全局域的赝势形式，即赝哈密顿量，引入 NNQMC，在保持计算精度的同时将计算效率提升了一个数量级以上，成功将该方法的应用边界拓展至铁硫团簇等此前难以处理的大规模强关联体系。

    针对 NNQMC 中全电子计算效率低下、半局域有效核势（effective core potential, ECP）引入昂贵非局域积分等核心难题，研究团队巧妙采用了此前被用于避免扩散蒙特卡洛局域近似误差的赝哈密顿量方案。赝哈密顿量不仅像传统赝势一样移除了化学惰性的核心电子、平滑了原子核附近的波函数振荡，还以角动量平方算符这一局域项替代了半局域赝势中昂贵的非局域球谐投影项。配合团队此前发展的前向拉普拉斯（forward Laplacian）技术，这一局域项的计算几乎不带来额外开销。因此，赝哈密顿量在 NNQMC 中兼具效率与精度优势。

图 1 赝哈密顿量在平滑波函数、提升计算精度的同时，避免了昂贵的非局域球谐投影计算，从而兼具效率与精度优势

    研究团队系统构建了磷、硫、氯三种第三周期元素的高质量局域赝势。基准测试表明，在含硫小分子体系中，赝哈密顿量相较于全电子和半局域赝势计算实现了一个量级以上的加速；在原子化能、电离能等相对能量的计算中，赝哈密顿量的精度与半局域赝势不相上下，二者均显著优于全电子计算。

图 2 赝哈密顿量方法大幅缩短了单步训练时间和提升了总体训练收敛速度，从而实现了一个量级以上的效率飞跃

    该方法还被成功应用于过渡金属硫化物以及 [Fe₂S₂(SCH₃)₄]⟡⁻ 双核簇和 [Fe₄S₄(SCH₃)₄] 立方烷型簇的研究，这些体系此前远超 NNQMC 的计算能力极限。以立方烷型簇为例，其包含 268 个电子（其中 148 个为价电子），在传统 NNQMC 框架下无法计算。引入局域赝势后，团队不仅实现了超过二十倍的加速，还获得了具有定量意义的结果：对于双核簇，通过对称性破缺方法计算得到的磁交换耦合常数 J = 221 cm⁻¹ 与实验拟合值及 DMRG、CCSD(T) 等高精度理论方法高度一致；对于立方烷型簇，团队成功模拟了其高自旋态，揭示了各铁位点间的自旋关联以及均匀的局域自旋分布，清晰展示了该团簇中铁磁耦合的主导特征。这些结果不仅验证了局域赝势方法在强关联体系中的可靠性，也为进一步研究固氮酶 P 簇等更复杂的生物无机体系打开了大门。

图 3 得益于赝哈密顿量的引入，神经网络量子蒙特卡洛如今能够高精度地计算铁硫团簇等大规模强关联体系

    该工作揭示了局域赝势与神经网络量子蒙特卡洛结合时“效率与精度兼得”的独特优势，提出了一种可规模化推广的高精度量子多体计算新方案。未来，该方法与先进的神经网络波函数设计、可迁移训练策略以及固体体系实现相结合，有望为催化、生物能源转换等领域的强关联体系研究提供强有力的理论计算工具。

    相关成果以“Empowering neural network-based quantum Monte Carlo with local pseudopotentials”为题，于2026年7月10日在线发表于《自然·计算科学》（Nature Computational Science）。6163银河线路检测中心2026届毕业博士生付伟中、日本北陆先端科学技术大学院大学博士生 Ryunosuke Fujimaru、字节跳动 Seed 团队李瑞晨博士和刘毓智博士为论文共同第一作者，陈基为论文共同通讯作者。本项研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目资助。