自旋和轨道角动量是结构光场的两个基本自由度，在传统高次谐波的产生过程中，二者通常相互独立、难以耦合。如何在强激光与固体相互作用中实现二者的协同调控，成为超快光学与阿秒科学领域的重要问题。近日，6163银河线路检测中心现代光学研究所彭良友教授课题组提出了一种基于晶体对称性的非线性几何相位机制，在固体高次谐波中实现了光场自旋-轨道耦合。通过设计特定的超表面结构，研究团队进一步实现了自旋向轨道角动量的可控转换，并展示了显著的光子霍尔效应和高次谐波透镜等新现象，为紫外及极紫外波段的光场调控提供了新途径。

高次谐波是阿秒科学与超快光谱技术的重要基础。近年来，具有可控自旋和轨道角动量的时空结构光在该领域展现出广阔应用前景，可用于产生具有特定拓扑性质的高次谐波及阿秒光脉冲。在这一过程中，入射光的自旋角动量与轨道角动量之间的相互作用至关重要，但在强激光驱动的非微扰高次谐波产生条件下，这种耦合仍有待深入探索。

图 1. 固体高次谐波的选择定则与不同阶次的非线性几何相位

课题组围绕高次谐波产生过程中几何相位所引发的自旋-轨道耦合开展了系统研究，重点关注在晶体局域晶轴空间变化条件下，强圆偏振光驱动的固体高次谐波产生。与各向同性的原子体系不同，固体材料在圆偏振光驱动下同样能够产生高次谐波，这源于晶体的各向异性：晶体可以为光场提供额外角动量以满足自旋守恒，使高次谐波获得与驱动光不同的自旋。进一步地，当晶体的晶轴发生旋转时，所产生的高次谐波会附加一个与谐波阶次相关的额外相位，即非线性几何相位。该相位既可从光场与晶轴相对旋转关系予以直观理解，也可通过固体强场近似模型理论推导得到数学表达形式。

图 2. 固体超表面结构与高次谐波中的自旋-轨道耦合

高次谐波中的几何相位可实现光场自旋与轨道角动量之间的耦合。通过构建局域晶体取向可调控的超表面结构，研究人员能够在亚波长尺度上逐点调控几何相位的空间分布，从而赋予高次谐波丰富的空间结构信息。以图2a所示的一种典型超表面为例，该结构可借助几何相位实现高次谐波中自旋与轨道角动量之间的转换，为产生具有复杂轨道角动量的紫外及极紫外脉冲提供了一种高效途径。在此基础上，研究团队系统量化分析了不同超表面结构中总角动量的守恒规律，引入“宏观对称性”概念以刻画材料的空间非均匀性，并与晶体的微观对称性相结合，加深了对光与物质相互作用过程中角动量耦合与转移机制的理解。

此外，利用高次谐波中的自旋-轨道耦合，研究人员实现了高次谐波的矢量光场调控、显著的光子霍尔效应以及超表面谐波透镜等一系列新现象。相关研究表明，通过在强激光场与固体相互作用的极端非线性条件下引入几何相位，可实现对高次谐波自旋与轨道角动量的灵活调控。

该研究以“Tailoring Spin-Orbit Interaction in High Harmonic Generation via Geometric Phase”为题发表在Physical Review Letters期刊上。6163银河线路检测中心博士生张嘉宁为该论文的第一作者，6163银河线路检测中心彭良友教授、马克斯玻恩研究所的Olga Smirnova教授和Mikhail Ivanov教授为共同通讯作者。

论文链接：https://link.aps.org/doi/10.1103/tlww-cyrl